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          【中國科學報】中科院大連化學物理研究所揭示氫鍵在光催化醇偶聯反應中的作用

            來源:《中國科學報》第3版 綜合

            發布時間:2022-10-20

            本報訊(見習記者孫丹寧)近日,中科院大連化學物理研究所副研究員羅能超和研究員王峰團隊在醇的光催化偶聯反應選擇性調控方面取得新進展。團隊通過向反應中引入水,加強了乙醇之間的氫鍵強度,從而有利于關鍵自由基中間體從半導體表面脫附并被溶液相穩定,提高了乙醇光催化碳-碳鍵偶聯轉化為2,3-丁二醇的反應速率和選擇性。相關研究成果發表于《美國化學會志》。

            自由基是光催化轉化中的常見中間體,具有開殼的電子結構,因而活性高并容易強吸附在半導體表面,從而發生多種反應。溶液對光催化反應的產物選擇性和量子產率有極大影響。

            研究團隊發現在乙醇溶液中加入5vol%的水,可以使乙醇光催化偶聯生成的2,3-丁二醇的選擇性從37%提高至57%,同時反應速率提高至原來的2.4倍。研究團隊利用自由基捕獲實驗、氘代實驗、DFT計算,以及分子動力學模擬等手段,發現少量水的引入使中間體α-羥乙基自由基(αHR)在催化劑表面和溶液相中均與溶劑分子形成氫鍵。在氫鍵作用下,αHR傾向于從催化劑表面脫附,并被穩定在溶液中,避免了重新生成乙醇的逆反應和生成乙醛的過度氧化副反應。

            該工作表明,溶劑分子與中間體的非化學鍵合作用可以引導自由基的反應以實現光催化選擇性轉化。

            相關論文信息:https://doi.org/10.1021/jacs.2c07410

            以下是該媒體報道地址:https://news.sciencenet.cn/sbhtmlnews/2022/10/371654.shtm?id=371654 

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