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          我所揭示量子點激子精細能級裂分及量子拍頻新機制

            近日,我所光電材料動力學研究組 (1121組) 吳凱豐研究員團隊等在膠體量子點超快光物理研究中取得新進展,觀測到CsPbI3鈣鈦礦量子點中激子精細結構裂分導致的系綜量子拍頻,并提出了一種通過溫度誘導晶格畸變進而調控裂分能的新機制。

            在半導體量子點中,形貌或晶格對稱破缺導致的電子—空穴各向異性交換作用使激子能級發生精細結構裂分(FSS)。FSS亮激子態可用于量子態相干操控或偏振糾纏光子對發射。觀測和調控FSS對這些應用至關重要。由于FSS能量對量子點的尺寸、形貌非常敏感,通常需要在液氦溫度下測定單個或少數量子點的發射譜來測定FSS。因此,在系綜水平觀測FSS極具挑戰,尤其是定量調控FSS尚未有報道。

            吳凱豐團隊一直致力于膠體量子點的超快光物理與光化學研究。本工作中,研究團隊利用圓偏振飛秒瞬態吸收光譜(即瞬態圓二色譜),在液氮到室溫區間測定了溶液合成、成本低廉的CsPbI3鈣鈦礦量子點系綜的亮激子FSS。研究發現,FSS能量可通過量子點尺寸進行調控,在液氮溫度下最高可達1.6meV。更有趣的是,同一樣品的FSS能量展現出強烈的溫度依賴性,溫度越低,裂分越大,這在以往的外延生長或膠體量子點體系都未有觀測到。

            通過變溫的晶格結構表征,結合美國能源部能源前沿研究中心Peter Sercel博士的有效質量模型理論計算,研究團隊發現這種溫度依賴的FSS源于CsPbI3鈣鈦礦高度動態的晶格結構:降溫能加劇Pb-I八面體扭曲,降低晶格對稱性,進而增大FSS。此外,這些晶格扭曲的正交相量子點卻仍然擁有準立方相晶面,該特性使亮激子之間產生避免交叉的精細結構能量間隙。實驗上觀測到的系綜層面量子拍頻正是對應于該能量間隙。

            該工作精準測定了膠體量子點系綜的亮激子精細結構裂分,提出了通過溫度誘導CsPbI3量子點晶格畸變進而調控亮激子裂分能的新原理,展示了其在量子信息科學領域的重要應用潛力。

            相關文章以“Lattice distortion inducing exciton splitting and coherent quantum beating in CsPbI3 perovskite quantum dots”為題,于近日發表在《自然—材料》(Nature Materials)上。該工作的第一作者是我所1121組畢業生韓瑤瑤博士。上述工作得到中科院穩定支持基礎研究領域青年團隊計劃、國家重點研發計劃、我所創新基金等項目的支持。(文/圖 韓瑤瑤)

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